2023年3月9日，北京大学化学与分子工程学院/北京石墨烯研究院彭海琳课题组在《自然—材料》（Nature Materials）在线发表了题为“Single-crystalline van der Waals layered dielectric with high dielectric constant”的研究论文，报道了一种范德华层状高介电常数单晶材料Bi₂SeO₅。

高性能介电材料在电子、电气、能量转换及电介质储能等领域具有广阔的应用前景。高介电常数和高介电强度的先进电介质材料的开发备受关注。在新型纳米材料与电子器件研究领域，俗称“白石墨”的六方氮化硼（hBN）被广泛用作电子封装材料与介电材料。hBN块体单晶因其良好的电绝缘性及范德华层状结构，可解离成二维绝缘材料，作为原子级平整的封装和介电层，在二维材料各类新奇物性探索中发挥了重要作用。例如，经hBN封装的二维材料中已观测到了分数量子霍尔效应、二维铁磁、二维超导等重要物理现象。然而，hBN的介电常数偏低（κ ≈ 3.5），导致其电场调控能力不足和库伦屏蔽作用不强；更重要的是，高品质hBN块体单晶需要高温（>1500℃）和高压（约4万大气压）等苛刻的制备条件，生长速度缓慢，得到的单晶尺寸较小。当前只有为数不多的研究机构可以通过高温高压合成高品质hBN块体单晶，这严重限制了它的广泛应用。因此，高效便捷制备新型高介电常数层状单晶介电材料具有重要意义。

彭海琳课题组前期开发了高迁移率二维半导体（Bi₂O₂Se）及其超薄自然氧化物栅介质Bi₂SeO₅（Nature Nanotech. 2017, 12, 530; Nature Electron. 2020, 3, 473; Nature Electron. 2022, 5, 643）。最近，彭海琳课题组报道了一种高介电常数层状单晶材料Bi2SeO5高效便捷的制备方法。他们通过化学气相输运法制备了Bi₂SeO₅层状大单晶，单晶横向尺寸达厘米级。Bi₂SeO₅单晶的层间结合力较弱，通过机械解理法可制得大面积均匀、原子级平整的纳米薄片。电容-电压测量结合扫描探针微波成像技术表征表明，Bi₂SeO₅二维单晶的室温介电常数高达16.5，远高于hBN。电学测量表明，Bi₂SeO₅二维单晶具有很高的介电强度，其击穿场强高达10~30 MV/cm，优于hBN样品。理论计算也表明，高品质层状Bi₂SeO₅中较强的离子极化导致其兼具高介电常数与高击穿场强。

图1 单晶层状高κ栅介质Bi₂SeO₅的结构与性质。（a）层状Bi₂SeO₅的晶体结构;（b）气相输运法制得的Bi₂SeO₅厘米级单晶的光学照片；（c）机械解理大面积Bi₂SeO₅纳米片光学照片；（d）层状Bi₂SeO₅的典型高分辨透射电镜成像;（e）层状Bi₂SeO₅的介电常数和击穿场强及与其他常见层状栅介质的比较。

高介电性能的Bi₂SeO₅二维单晶应用于电学器件中可获得很强的栅极调控能力。研究团队采用二维材料转移技术，叠层构筑了Bi2SeO5二维纳米片封装的高迁移率二维半导体Bi₂O₂Se场效应霍尔器件。低温量子输运测量表明，通过Bi₂SeO₅的封装，二维半导体Bi₂O₂Se的载流子迁移率显著提升，低温霍尔迁移率高达470000 cm²/Vs（迄今为止Bi₂O₂Se体系的最高迁移率），并首次观测到Bi₂O₂Se的量子霍尔效应。二维单晶介电材料Bi₂SeO₅不仅可作为二维Bi₂O₂Se的理想封装材料与栅介质，也适用于其他二维材料体系，如MoS₂、石墨烯等。

图2 层状单晶Bi₂SeO₅纳米片的封装与栅控能力评估。（a）电学输运测试器件示意图；（b）Bi₂SeO₅封装二维Bi₂O₂Se纳米片的超高霍尔迁移率；（c）Bi₂SeO₅封装二维MoS₂的迁移率提升；（d）层状单晶Bi₂SeO₅与hBN的栅控能力对比。

高介电性能层状单晶材料Bi₂SeO₅的研发为纳米器件研究提供了优异的封装材料与栅介质材料，使得二维材料载流子迁移率与载流子浓度具有高度可调控性，并可有效降低二维晶体管的功耗，在未来微纳电子器件的发展中具有重要意义。此外，兼具高介电常数和高介电强度的电介质材料Bi₂SeO₅的开发，有望突破介电瓶颈，实现超高储能密度和效率。因此，高介电性能的新型层状单晶材料Bi₂SeO₅的研发具有重要的基础科学意义和应用价值。

该研究成果以“单晶型范德华层状高介电常数材料”（Single-crystalline van der Waals layered dielectric with high dielectric constant）为题，近日发表于Nature Materials。彭海琳教授是该论文工作的通讯作者，第一作者包括北京大学化学与分子工程学院博士毕业生张聪聪、涂腾、博雅博士后王璟岳、中南大学在北大联合培养博士生朱永朝、以及北京石墨烯研究院/北京大学电子学院尹建波研究员。合作者还包括北京大学物理学院的吴孝松研究员、廖志敏教授、高鹏研究员、北京大学集成电路学院的黄芊芊研究员、以色列魏茨曼科学研究院的颜丙海教授、中南大学的徐海教授、胡慧萍教授、及美国德州大学奥斯汀分校的赖柯吉教授。

该研究得到国家自然科学基金委、科技部、北京分子科学国家研究中心、腾讯基金会、北京大学博雅博士后等机构和项目的资助，并得到了北京大学化学与分子工程学院分子材料与纳米加工实验室（MMNL）仪器平台的支持。 

论文链接: 

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01502-7

供稿部门：石墨烯器件技术研究部