刘忠范院士团队最新Nature Nanotechnology!

背景介绍

非线性光纤在光学变频、超快激光和光通信等领域有着广泛的应用。二维材料用于非线性光纤的优势在于:(1)原子薄层不会破坏光纤中的高质量波导模式;(2)光纤内增强的光-二维材料相互作用可以引起超高的非线性光学响应。在现有的制造技术中，非线性是通过将非线性材料注入光纤或制造微结构光纤来实现的，前者因为非线性二维材料主要通过直接转移技术附着在光纤上，存在传播失真，光-材料相互作用长度较短，难以批量生产的缺点，后者则存在设计灵活性差的问题。

本文亮点

1. 在这篇文章中，作者制备了一种二维材料嵌入式光纤——高度非线性材料MoS2直接生长在SiO2光纤的内壁上。生长通过简单的两步实现，在沿整个光纤壁生长二维材料之前，预先沉积固体前驱体以保证原料均匀，克服固体前体难以有效和均匀地转移到光纤孔中的问题。

2. 用制备的25厘米长的光纤，与单层MoS2的平面氧化硅器件相比，二次谐波（SHG）和三次谐波（THG）的产生能提高约300倍，传播损失保持在~0.1 dBcm-1在一个较宽的频率范围内。

3. 初步测试表明，这种两步生长法也适用于其他二维材料和光纤结构，并在文章展示了一种全光纤锁模激光器(约6 MW输出，约500 fs脉冲宽度和约41 MHz重复率)通过把嵌入二维材料的光纤作为饱和吸收器，证明了这些嵌入式光纤可用于多种全光纤非线性光学和光电应用。

4. 通过色散管理建立了一个脉冲展宽被动锁模光纤激光器, 实现超连续谱的产生。如果激发光和非线性信号之间的相位匹配得到满足，非线性转换效率甚至可以提高到~10%，这可以与传统的块体光学晶体相媲美。这将为非线性光学材料的设计开辟一个新的领域，从而激发光纤中多种多样的非线性应用。

 图文解析

图1：两步生长的高质量，均匀，单层MoS2嵌入式光纤

生长原理：首先将Na2MoO4水溶液通过毛细作用填充到光纤中作为Mo的来源（图1a 前）。再将光纤放置在化学气相沉淀炉中，110℃烘干30分钟，这时Na2MoO4前驱体发生簇集并且随机分布在光纤内壁上（图1a 中）。随后，在820℃的生长温度下，簇集的Na2MoO4前驱体发生液化并且在硫蒸汽下不断释放Mo的前驱体，硫蒸气由氩气通过低压泵入，与Na2MoO4蒸气均匀混合，最终实现MoS2的均匀生长（图1a 后）。

要点：1.通过调控Na2MoO4溶液浓度可以控制MoS2的覆盖率和覆盖厚度（图1 b,c,d）2.STEM图中的没有任何缺陷点位，拉曼光谱也证明了单层膜在整根光纤上的均匀性，显示了这种生长方式可以提供高质量的MoS2膜。（图1 e,f,g） 

图2：具有多种光纤结构和材料种类的二维材料嵌入光纤

要点：1. 对于不同结构的光纤（不同孔径，不同孔数），这种两步生长法体现出了普适性，都生长出高质量的均匀的单层MoS2膜。（图 2 a,b,c,d）2.通过调整过渡金属（例如Na2MoO4和Na2WO4），硫族元素（例如S和Se）和生长温度，即可实现多种过渡金属二硫属化物(TMD)嵌入。(图 2 e,f) 

图3：MoS2嵌入光纤中非线性光学谐波生成得到了巨大增强

要点：1. 与传统光纤相比，TMD嵌入光纤的非线性光学谐波生成得到了大大增强，在长度达到25厘米的TMD嵌入式光纤中获得的谐波，比在单层MoS2的平面氧化硅器件的高300倍以上。（图3 a，b，c）2.TMD嵌入式光纤在800-nm激发的激光下的损伤阈值功率比单层MoS2的平面氧化硅器件高约三倍。（图3 e）3.当光纤超过5厘米后，SHG或THG信号不再与长度呈二次相关，单层MoS2的吸收尾引起的损耗效应以及激发光和SHG / THG光之间的相位失配会导致偏离二次方相关。

  图4：基于MoS2嵌入的PCF的超快激光器

要点: 1.用嵌入MoS2的光纤代替了传统的自由空间SA（saturableabsorber）膜，实现了全光纤锁模激光器，并且性能数值已经可以与传统SA半导体相媲美。（图4 a,b）2. 通过色散管理建立了一个脉冲展宽被动锁模光纤激光器,实现超连续谱的产生。（图4 c,e,d）

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-020-0770-x